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福建師范大學(xué)張章靜團隊Acc. Chem. Res.綜述｜多功能氫鍵有機骨架材料探索

福建師范大學(xué)張章靜團隊Acc. Chem. Res.綜述｜多功能氫鍵有機骨架材料探索

發(fā)布日期：2023-10-08 來源：貝士德儀器

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01

前言


氫鍵有機骨架(HOFs)材料作為一個新平臺為開發(fā)多功能材料提供了新的維度和光明的前景。HOFs可以輕易地從具有不同功能基團的有機分子自組裝而成，例如羧基和氨基提供氫鍵連接，芳香族分子提供弱π???π相互作用用于穩(wěn)定框架。與沸石、金屬有機骨架(MOFs)和共價有機骨架(COFs)等已有的多孔材料相比，由于氫鍵通常比離子鍵、配位鍵和共價鍵弱，因此建立穩(wěn)定且具有永久孔隙率的HOFs要困難得多。但它也為HOF材料提供了的獨特之處，即通過簡單的再結(jié)晶可以很容易地回收和再生。此外，HOFs材料還具有可簡易加工，良好的生物相容性，使其成為工業(yè)和生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用中非常有潛力的材料。氫鍵的可逆性和弱鍵性可以很容易地用于構(gòu)建柔性多孔HOF材料，在這種材料中我們可以調(diào)節(jié)溫度和壓力來控制其孔隙率，從而實現(xiàn)其不同的應(yīng)用，例氣體分離、氣體存儲、藥物傳遞和傳感等。一些特定的有機官能團對氫鍵的形成具有很強的方向性；例如，羧酸更傾向于形成定向二聚體，這使得我們可以很容易地構(gòu)建網(wǎng)狀多孔HOF材料，其孔隙可以系統(tǒng)地調(diào)節(jié)。關(guān)于HOFs化學(xué)研究的起源和發(fā)展，可參考相關(guān)文獻：J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 14570–14573; Chem. Soc. Rev., 2019,48, 1362-1389; Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 11160–11170; Acc. Mater. Res. 2020, 1, 1, 77–87; J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 34, 14399–14416; Chem. Eur. J. 2022, 28, e202200422.

福建師范大學(xué)張章靜教授團隊長期致力于晶態(tài)材料的構(gòu)筑與功能化、氫鍵自組裝與導(dǎo)體性能研究、雙穩(wěn)態(tài)材料的設(shè)計合成，以及在氣體吸附分離和電子元件方面的應(yīng)用研究。基于不同功能基團的有機小分子，包括2,4-二氨基三嗪(DAT)、羧酸(COOH)、吡啶、醛基(CHO)和氰基(CN)構(gòu)筑了一系列多孔HOFs。通過調(diào)整孔徑，引入特定的結(jié)合位點，利用骨架的靈活性，實現(xiàn)了一系列用于C2H4/C2H6（Nat. Chem. 2021, 13, 933-939）、C3H6/C3H8（J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 37, 17033–17040）、C2H2/CO2（Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e20220757）和Xe/Kr（ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 19623?19628）氣體分離和醇異構(gòu)體選擇性分離的HOF材料。為了利用具有光活性的有機分子，開發(fā)了HOF材料，用于它們的發(fā)光傳感和光學(xué)激光（J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 12478?12485；Chinese Chem. Lett., 2021, 32(10): 3109-3112；Chinese Chem. Lett., 2022, 33(9): 4317–4320；ACS Appl. Mater. Interfaces 2021, 13, 24, 28662–28667；J. Phys. Chem. Lett. 2022, 13, 130?135）。近日，應(yīng)Accounts of Chemical Research期刊邀請發(fā)表綜述性論文，系統(tǒng)總結(jié)了HOFs孔和功能化工程設(shè)計及其在分離和光學(xué)傳感領(lǐng)域的研究進展。福建師范大學(xué)化學(xué)與材料學(xué)院張章靜教授為論文第一作者和通訊作者，陳邦林教授為共同通訊作者，葉應(yīng)祥博士和項生昌教授參與論文寫作和修改工作。

02

綜述要點


2.1 HOFs孔工程設(shè)計及其分離性能研究
基于四氰基聯(lián)咔唑分子構(gòu)筑了一種具有獨特剛?cè)岵臍滏I有機骨架（HOF-FJU-1），可通過微調(diào)不同溫度下的柵壓，實現(xiàn)超高C2H4/C2H6分離性能（圖1a）。值得注意的是，隨著溫度的升高，HOF-FJU-1a顯示出可忽略的C2H6吸附（0.04 mmol g?1），而C2H4的吸附量（1.6 mmol g?1）幾乎保持不變。同時，在333K下，C2H4/C2H6混合物通過填充有HOF-FJU-1a的固定床，可以很容易生產(chǎn)高純度的乙烯（>99.1%）。考慮到HOF-FJU-1a的孔徑(3.4×5.3 ?2)略大于C3H6的最小橫截面積(3.3×4.2 ?2)，但小于C3H8的最小橫截面積(3.8×4.1 ?2)，我們進一步將這種獨特的HOF應(yīng)用于更具有挑戰(zhàn)性的C3H6/C3H8分離(圖1b)。正如預(yù)期的那樣，在333 K時，吸附等溫線顯示HOF-FJU-1a可以完全阻隔C3H8，但仍可以吸附更多的C3H6 (43.6 cm3 g?1)，C3H6/C3H8的超高選擇性達到616，為多孔吸附劑樹立了新的標(biāo)桿。動態(tài)穿透實驗證明，這種獨特的HOF不僅能在333 K下從二元C3H6/C3H8混合物和多組分裂解氣混合物中高效捕獲C3H6，還能通過后續(xù)的柱分離工藝生產(chǎn)高純度的丙烯(99.5%)和乙烯(98.3%)。此外，HOF-FJU-1的合適孔隙環(huán)境和靜電勢分布，促使我們進一步探索C2H2/CO2分離性能（圖1c）。結(jié)果表明，HOF-FJU-1a可吸附更大量的C2H2（43 cm3 g?1），但在評估溫度下CO2的吸附量要低得多，因此在323 K和1 bar下具有6675.2的超高分離選擇性。動態(tài)穿透實驗清楚地證明了HOF-FJU-1a的這種優(yōu)異的C2H2/CO2分離性能。晶體學(xué)研究表明，HOF-FJU-1a的C2H2/CO2分離機制歸因于多種C?H··π和C?H···N的協(xié)同相互作用。
 
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▲圖1. HOF-FJU-1用于(a) C2H4/C2H6, (b) C3H6/C3H8和 (c) C2H2/CO2分離。

2.2 HOFs功能化設(shè)計及其光學(xué)傳感性能研究
基于四羧酸芳香分子構(gòu)筑了一例具有良好穩(wěn)定性的HOF-20（圖2a），可以通過獨特的熒光開啟過程實現(xiàn)對水溶液中苯胺的高效檢測，檢測限為2.24 μM，且在其他芳香烴干擾物存在的情況下，其傳感性能幾乎不受影響。我們還報道了一例穩(wěn)定的HOF材料(FJU-360)，由酰胺和磺酸鹽組成，具有強電荷輔助氫鍵，可通過熒光猝滅法快速檢測苯胺。由具有較大的共軛平面和特殊電子性能的N,N'-雙(5-異酞酸)萘酰亞胺(H4L)作為有機單元，構(gòu)筑了一例雙功能氫鍵有機框架(FJU-200)，不僅可以便捷的通過肉眼和熒光檢測苯胺，而且在紫外光照射下表現(xiàn)出快速的光致變色行為。該策略將為基于HOFs的光電材料的按需設(shè)計提供巨大的潛力。通過將有機發(fā)光發(fā)色團四苯乙烯引入到構(gòu)建塊中，實現(xiàn)了兩例基于HOF的微激光器(HOF-FJU-4和HOF-FJU-5，圖2b),由于有機構(gòu)筑快的構(gòu)象差異，這兩例HOFs不僅表現(xiàn)出明顯不同的堆疊模式，HOF-FJU-4和HOF-FJU-5分別為籠型和通道型結(jié)構(gòu)，而且顯示出不同的發(fā)射(藍(lán)色和綠色)?；诳蚣苁湛s效應(yīng)，實現(xiàn)了具有可逆波長切換特性的微激光器（HOF-FJU-6，圖2c），可以很容易地通過吸附/解吸客體分子來控制可逆的波長切換激光，這一成果將有助于利用柔性HOFs實現(xiàn)按需納米光子學(xué)器件。
 
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▲圖2.（a）HOF-20,（b）HOF-FJU-4和HOF-FJU-5，（c）HOF-FJU-6。

03

總結(jié)展望


盡管HOF材料的多孔性和可預(yù)測性低于開發(fā)完善的MOF材料，但它們提供了一些獨特的特性，例如良好的溶液加工性和易于自我修復(fù)。它們的剛?cè)岵匦詫τ陂_發(fā)氣體分離和純化多孔材料特別有效和重要，如HOF-FJU-1在C2H4/C2H6和C3H6/C3H8分離中得到了明確的證明。HOF材料通過簡單的結(jié)晶可以更容易、直接地回收和再利用，因此可比MOF材料使用更長時間，這可以顯著降低材料的應(yīng)用成本。HOF材料也更易于加工，這有利于它們進一步加工成不同的形式，如球體、顆粒和薄膜。HOF材料具有良好的生物相容性和低毒性，在藥物遞送、酶包覆、光動力學(xué)治療等生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用方面將是出色的材料，未來將得到廣泛的開發(fā)。與已有的MOF和COF化學(xué)相比，HOF化學(xué)仍處于發(fā)展階段。一方面，還需要進一步開展一些基礎(chǔ)研究，以確定構(gòu)造這種HOFs的基本原理、構(gòu)造-孔隙關(guān)系以及在不同刺激(溫度、壓力、光等)下的結(jié)構(gòu)動力學(xué)；另一方面，由于其不同的應(yīng)用，將揭示出更多前所未有的功能。

04

通訊作者信息


張章靜 
福建師范大學(xué)化學(xué)與材料學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。于2007年在中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所獲得博士學(xué)位，師從郭國聰研究員。在2009年作為博士后研究員加入德克薩斯大學(xué)圣安東尼奧分校，師從陳邦林教授，此前，她曾與Paul Maggard教授一起工作。主要研究方向是金屬-有機超分子及其在氣體儲存、分離、傳感器、催化以及電子和設(shè)備中的應(yīng)用。近五年來，以通訊作者在Nature Chem., Sci. Adv., Acc. Chem. Res., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Chem, Adv. Mater.等期刊上發(fā)表工作。論文單篇最高引用601次，SCI總引用頻次逾8400次，H指數(shù)54。ESI 1%高被引論文10篇。入選福建省百千萬人才工程，榮獲福建省青年科技獎，福建省運盛青年科技獎，福建五四青年獎?wù)隆＋@得福建省杰青及滾動項目等項目資助。

陳邦林 

出生于中國浙江。在中國浙江大學(xué)獲得化學(xué)學(xué)士（1985年）和碩士學(xué)位（1988年），并于2000年在新加坡國立大學(xué)獲得博士學(xué)位。在2003年加入德克薩斯大學(xué)泛美分校之前，他在2000-2003年期間作為博士后研究員與密歇根大學(xué)的Omar M. Yaghi教授、康奈爾大學(xué)的Stephen Lee教授和路易斯安那州立大學(xué)的Andrew W. Maverick教授一起工作。2009年8月，調(diào)任德克薩斯大學(xué)圣安東尼奧分校，并于2011年晉升為化學(xué)教授。獲得美國科學(xué)促進會（AAAS）會士、日本學(xué)術(shù)振興會（JSPS）會士、英國皇家化學(xué)會（FRSC）會士、歐洲科學(xué)院外籍院士. 擔(dān)任ChemistrySelect、Chinese Chemical Letters、Materials Today Chemistry和EnergyChem的編委。

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貝士德 吸附表征 全系列測試方案

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1、填寫《在線送樣單》

2、測樣、送檢咨詢：楊老師13810512843（同微信）

3、采購儀器后，測試費可以抵消部分儀器款

福建師范大學(xué)張章靜團隊Acc. Chem. Res.綜述｜多功能氫鍵有機骨架材料探索

發(fā)布日期：2023-10-08 來源：貝士德儀器

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01

前言


氫鍵有機骨架(HOFs)材料作為一個新平臺為開發(fā)多功能材料提供了新的維度和光明的前景。HOFs可以輕易地從具有不同功能基團的有機分子自組裝而成，例如羧基和氨基提供氫鍵連接，芳香族分子提供弱π???π相互作用用于穩(wěn)定框架。與沸石、金屬有機骨架(MOFs)和共價有機骨架(COFs)等已有的多孔材料相比，由于氫鍵通常比離子鍵、配位鍵和共價鍵弱，因此建立穩(wěn)定且具有永久孔隙率的HOFs要困難得多。但它也為HOF材料提供了的獨特之處，即通過簡單的再結(jié)晶可以很容易地回收和再生。此外，HOFs材料還具有可簡易加工，良好的生物相容性，使其成為工業(yè)和生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用中非常有潛力的材料。氫鍵的可逆性和弱鍵性可以很容易地用于構(gòu)建柔性多孔HOF材料，在這種材料中我們可以調(diào)節(jié)溫度和壓力來控制其孔隙率，從而實現(xiàn)其不同的應(yīng)用，例氣體分離、氣體存儲、藥物傳遞和傳感等。一些特定的有機官能團對氫鍵的形成具有很強的方向性；例如，羧酸更傾向于形成定向二聚體，這使得我們可以很容易地構(gòu)建網(wǎng)狀多孔HOF材料，其孔隙可以系統(tǒng)地調(diào)節(jié)。關(guān)于HOFs化學(xué)研究的起源和發(fā)展，可參考相關(guān)文獻：J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 14570–14573; Chem. Soc. Rev., 2019,48, 1362-1389; Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 11160–11170; Acc. Mater. Res. 2020, 1, 1, 77–87; J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 34, 14399–14416; Chem. Eur. J. 2022, 28, e202200422.

福建師范大學(xué)張章靜教授團隊長期致力于晶態(tài)材料的構(gòu)筑與功能化、氫鍵自組裝與導(dǎo)體性能研究、雙穩(wěn)態(tài)材料的設(shè)計合成，以及在氣體吸附分離和電子元件方面的應(yīng)用研究。基于不同功能基團的有機小分子，包括2,4-二氨基三嗪(DAT)、羧酸(COOH)、吡啶、醛基(CHO)和氰基(CN)構(gòu)筑了一系列多孔HOFs。通過調(diào)整孔徑，引入特定的結(jié)合位點，利用骨架的靈活性，實現(xiàn)了一系列用于C2H4/C2H6（Nat. Chem. 2021, 13, 933-939）、C3H6/C3H8（J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 37, 17033–17040）、C2H2/CO2（Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e20220757）和Xe/Kr（ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 19623?19628）氣體分離和醇異構(gòu)體選擇性分離的HOF材料。為了利用具有光活性的有機分子，開發(fā)了HOF材料，用于它們的發(fā)光傳感和光學(xué)激光（J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 12478?12485；Chinese Chem. Lett., 2021, 32(10): 3109-3112；Chinese Chem. Lett., 2022, 33(9): 4317–4320；ACS Appl. Mater. Interfaces 2021, 13, 24, 28662–28667；J. Phys. Chem. Lett. 2022, 13, 130?135）。近日，應(yīng)Accounts of Chemical Research期刊邀請發(fā)表綜述性論文，系統(tǒng)總結(jié)了HOFs孔和功能化工程設(shè)計及其在分離和光學(xué)傳感領(lǐng)域的研究進展。福建師范大學(xué)化學(xué)與材料學(xué)院張章靜教授為論文第一作者和通訊作者，陳邦林教授為共同通訊作者，葉應(yīng)祥博士和項生昌教授參與論文寫作和修改工作。

02

綜述要點


2.1 HOFs孔工程設(shè)計及其分離性能研究
基于四氰基聯(lián)咔唑分子構(gòu)筑了一種具有獨特剛?cè)岵臍滏I有機骨架（HOF-FJU-1），可通過微調(diào)不同溫度下的柵壓，實現(xiàn)超高C2H4/C2H6分離性能（圖1a）。值得注意的是，隨著溫度的升高，HOF-FJU-1a顯示出可忽略的C2H6吸附（0.04 mmol g?1），而C2H4的吸附量（1.6 mmol g?1）幾乎保持不變。同時，在333K下，C2H4/C2H6混合物通過填充有HOF-FJU-1a的固定床，可以很容易生產(chǎn)高純度的乙烯（>99.1%）?？紤]到HOF-FJU-1a的孔徑(3.4×5.3 ?2)略大于C3H6的最小橫截面積(3.3×4.2 ?2)，但小于C3H8的最小橫截面積(3.8×4.1 ?2)，我們進一步將這種獨特的HOF應(yīng)用于更具有挑戰(zhàn)性的C3H6/C3H8分離(圖1b)。正如預(yù)期的那樣，在333 K時，吸附等溫線顯示HOF-FJU-1a可以完全阻隔C3H8，但仍可以吸附更多的C3H6 (43.6 cm3 g?1)，C3H6/C3H8的超高選擇性達到616，為多孔吸附劑樹立了新的標(biāo)桿。動態(tài)穿透實驗證明，這種獨特的HOF不僅能在333 K下從二元C3H6/C3H8混合物和多組分裂解氣混合物中高效捕獲C3H6，還能通過后續(xù)的柱分離工藝生產(chǎn)高純度的丙烯(99.5%)和乙烯(98.3%)。此外，HOF-FJU-1的合適孔隙環(huán)境和靜電勢分布，促使我們進一步探索C2H2/CO2分離性能（圖1c）。結(jié)果表明，HOF-FJU-1a可吸附更大量的C2H2（43 cm3 g?1），但在評估溫度下CO2的吸附量要低得多，因此在323 K和1 bar下具有6675.2的超高分離選擇性。動態(tài)穿透實驗清楚地證明了HOF-FJU-1a的這種優(yōu)異的C2H2/CO2分離性能。晶體學(xué)研究表明，HOF-FJU-1a的C2H2/CO2分離機制歸因于多種C?H··π和C?H···N的協(xié)同相互作用。
 
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▲圖1. HOF-FJU-1用于(a) C2H4/C2H6, (b) C3H6/C3H8和 (c) C2H2/CO2分離。

2.2 HOFs功能化設(shè)計及其光學(xué)傳感性能研究
基于四羧酸芳香分子構(gòu)筑了一例具有良好穩(wěn)定性的HOF-20（圖2a），可以通過獨特的熒光開啟過程實現(xiàn)對水溶液中苯胺的高效檢測，檢測限為2.24 μM，且在其他芳香烴干擾物存在的情況下，其傳感性能幾乎不受影響。我們還報道了一例穩(wěn)定的HOF材料(FJU-360)，由酰胺和磺酸鹽組成，具有強電荷輔助氫鍵，可通過熒光猝滅法快速檢測苯胺。由具有較大的共軛平面和特殊電子性能的N,N'-雙(5-異酞酸)萘酰亞胺(H4L)作為有機單元，構(gòu)筑了一例雙功能氫鍵有機框架(FJU-200)，不僅可以便捷的通過肉眼和熒光檢測苯胺，而且在紫外光照射下表現(xiàn)出快速的光致變色行為。該策略將為基于HOFs的光電材料的按需設(shè)計提供巨大的潛力。通過將有機發(fā)光發(fā)色團四苯乙烯引入到構(gòu)建塊中，實現(xiàn)了兩例基于HOF的微激光器(HOF-FJU-4和HOF-FJU-5，圖2b),由于有機構(gòu)筑快的構(gòu)象差異，這兩例HOFs不僅表現(xiàn)出明顯不同的堆疊模式，HOF-FJU-4和HOF-FJU-5分別為籠型和通道型結(jié)構(gòu)，而且顯示出不同的發(fā)射(藍(lán)色和綠色)?；诳蚣苁湛s效應(yīng)，實現(xiàn)了具有可逆波長切換特性的微激光器（HOF-FJU-6，圖2c），可以很容易地通過吸附/解吸客體分子來控制可逆的波長切換激光，這一成果將有助于利用柔性HOFs實現(xiàn)按需納米光子學(xué)器件。
 
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▲圖2.（a）HOF-20,（b）HOF-FJU-4和HOF-FJU-5，（c）HOF-FJU-6。

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總結(jié)展望


盡管HOF材料的多孔性和可預(yù)測性低于開發(fā)完善的MOF材料，但它們提供了一些獨特的特性，例如良好的溶液加工性和易于自我修復(fù)。它們的剛?cè)岵匦詫τ陂_發(fā)氣體分離和純化多孔材料特別有效和重要，如HOF-FJU-1在C2H4/C2H6和C3H6/C3H8分離中得到了明確的證明。HOF材料通過簡單的結(jié)晶可以更容易、直接地回收和再利用，因此可比MOF材料使用更長時間，這可以顯著降低材料的應(yīng)用成本。HOF材料也更易于加工，這有利于它們進一步加工成不同的形式，如球體、顆粒和薄膜。HOF材料具有良好的生物相容性和低毒性，在藥物遞送、酶包覆、光動力學(xué)治療等生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用方面將是出色的材料，未來將得到廣泛的開發(fā)。與已有的MOF和COF化學(xué)相比，HOF化學(xué)仍處于發(fā)展階段。一方面，還需要進一步開展一些基礎(chǔ)研究，以確定構(gòu)造這種HOFs的基本原理、構(gòu)造-孔隙關(guān)系以及在不同刺激(溫度、壓力、光等)下的結(jié)構(gòu)動力學(xué)；另一方面，由于其不同的應(yīng)用，將揭示出更多前所未有的功能。

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通訊作者信息


張章靜 
福建師范大學(xué)化學(xué)與材料學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。于2007年在中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所獲得博士學(xué)位，師從郭國聰研究員。在2009年作為博士后研究員加入德克薩斯大學(xué)圣安東尼奧分校，師從陳邦林教授，此前，她曾與Paul Maggard教授一起工作。主要研究方向是金屬-有機超分子及其在氣體儲存、分離、傳感器、催化以及電子和設(shè)備中的應(yīng)用。近五年來，以通訊作者在Nature Chem., Sci. Adv., Acc. Chem. Res., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Chem, Adv. Mater.等期刊上發(fā)表工作。論文單篇最高引用601次，SCI總引用頻次逾8400次，H指數(shù)54。ESI 1%高被引論文10篇。入選福建省百千萬人才工程，榮獲福建省青年科技獎，福建省運盛青年科技獎，福建五四青年獎?wù)隆＋@得福建省杰青及滾動項目等項目資助。

陳邦林 

出生于中國浙江。在中國浙江大學(xué)獲得化學(xué)學(xué)士（1985年）和碩士學(xué)位（1988年），并于2000年在新加坡國立大學(xué)獲得博士學(xué)位。在2003年加入德克薩斯大學(xué)泛美分校之前，他在2000-2003年期間作為博士后研究員與密歇根大學(xué)的Omar M. Yaghi教授、康奈爾大學(xué)的Stephen Lee教授和路易斯安那州立大學(xué)的Andrew W. Maverick教授一起工作。2009年8月，調(diào)任德克薩斯大學(xué)圣安東尼奧分校，并于2011年晉升為化學(xué)教授。獲得美國科學(xué)促進會（AAAS）會士、日本學(xué)術(shù)振興會（JSPS）會士、英國皇家化學(xué)會（FRSC）會士、歐洲科學(xué)院外籍院士. 擔(dān)任ChemistrySelect、Chinese Chemical Letters、Materials Today Chemistry和EnergyChem的編委。

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貝士德 吸附表征 全系列測試方案

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1、填寫《在線送樣單》

2、測樣、送檢咨詢：楊老師13810512843（同微信）

3、采購儀器后，測試費可以抵消部分儀器款