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多組分吸附穿透曲線分析儀助力中大蘇成勇教授團隊《JACS》新成果：可大批量合成和可凈化的Zr-MOF用于煙氣深度脫硫和SO2回收

發(fā)布日期：2023-09-19 來源：貝士德儀器

深度去除和回收SO2作為工業(yè)原料在煙氣脫硫和天然氣凈化中具有重要意義，但開發(fā)低成本、可擴展、高效和可回收的物理吸附劑仍然是一個挑戰(zhàn)。

在此，中山大學蘇成勇教授課題組在《JACS》上發(fā)表的題為“Scalable and Depurative Zirconium Metal?Organic Framework for Deep Flue-Gas Desulfurization and SO2 Recovery”的論文報道了一種可行的合成方案來生產(chǎn)DUT-67，該DUT-67具有可控的MOF結構、優(yōu)異的結晶度、可調節(jié)的形狀/尺寸、毫克到公斤的規(guī)模，并通過回收溶劑/調節(jié)劑連續(xù)生產(chǎn)。此外，簡單的HCl后處理得到了凈化的DUT-67-HCl，其具有超高純度、優(yōu)異的化學穩(wěn)定性、完全可逆的SO2吸收、高分離選擇性（SO2/CO2和SO2/N2）、大大增強的SO2捕獲能力和良好的重復使用性。通過原位X射線衍射/紅外光譜和DFT/GCMC計算闡明了SO2的結合機制。從含有痕量SO2的真正的四元N2/CO2/O2/SO2煙道氣中進行的一步SO2分離可以在干燥和50%潮濕的條件下進行，從而回收96%的純度。這項工作可能為未來的SO2捕獲和回收技術鋪平道路，推動MOF合成朝著經(jīng)濟成本、擴大生產(chǎn)和改善理化性質的方向發(fā)展。

合成與晶體結構。

（a）用于不同目的的原-DUT-67的合成條件和制備DUT-67-HCl的后處理。插圖顯示了樣品形狀和放大設施。

（b）在DUT-67-HCl中顯示8個末端OH^?/H2O基團的Zr6簇。

（c）DUT-67-HCl中的八面體籠。

（d）DUT-67-HCl中的立方體八面體籠。

作者使用比表面積及孔徑分析儀（可參考儀器：BSD-660全自動高通量高性能比表面積及孔徑分析儀）測試了DUT-67-HCl和DUT-67孔結構信息，使用蒸氣吸附儀（可參考儀器：BSD-VVS&DVS 多站重量法氣體蒸氣吸附儀）評估了DUT-67-HCl和DUT-67的水蒸氣吸附性能及循環(huán)穩(wěn)定性，使用氣體吸附儀（可參考儀器：BSD-PMC 腐蝕性氣體吸附分析儀）評估了DUT-67-HCl和DUT-67對SO2, CO2, N2, O2純組分氣體的吸附性能，并通過virial方程評估了其吸附親和力及IAST評估了其及吸附選擇性。

（d） DUT-67和DUT-67-HCl在298K下的吸水等溫線。

（e）用DUT-67-HCl重復吸水。

（f） 77K下的N2吸附等溫線以及DUT-67和DUT-67-HCl的孔徑分布。

氣體吸附性能。

（a，b）SO2、CO2、N2和O2在273和298K下與DUT-67和DUT-67-HCl的吸附等溫線。

（c）報道的Zr-MOFs吸附和分離SO2的性能比較。

（d）在DUT-67和DUT-67-HCl中吸收SO2和CO2的Qst。

（e，f）在298K下對DUT-67和DUT-67-HCl的SO2/CO2和SO2/N2的IAST選擇性。

使用BSD-MAB 多組分吸附穿透曲線分析儀分析了DUT-67/DUT-67-HCl對煙氣脫硫和SO2回收（N2/CO2/O2/SO2 =81.8:15:3:0.2, v/v/v/v）的實際分離性能。在干/濕(相對濕度=50%對分離性能的影響可以忽略不計)條件下，DUT-67-HCl (273 K和1 bar下達到2.06 mmol g^?1)的SO2捕獲能力是DUT-67(273 K和1 bar下0.80 mmol g^?¹)的兩倍。