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南開大學張振杰課題組JACS：flu新拓撲三維COFs用于丙炔/丙烯高效分離

南開大學張振杰課題組JACS：flu新拓撲三維COFs用于丙炔/丙烯高效分離

發(fā)布日期：2023-10-08 來源：貝士德儀器

作為一種新興的晶態(tài)多孔材料，共價有機框架（COFs）主要由非金屬輕元素通過共價鍵連接而成，具有低密度、高比表面積、高孔隙率和豐富的非極性孔道，在氣體分離方面具有重要的應用前景。然而到目前為止，還沒有關于COFs應用于丙炔/丙烯分離方面的報道。與通常具有較大孔道尺寸（>2 nm）、一維非貫穿孔道的二維COFs相比，三維COFs具有豐富的微孔環(huán)境、相互貫穿的孔道結構、良好的結構穩(wěn)定性，使其在氣體分離方面具有明顯的應用優(yōu)勢。例如，南開大學張振杰課題組通過[8+2]的單體連接方式合成一系列具有bcu拓撲的三維COFs，其表現(xiàn)出良好的乙烷/乙烯分離性能（J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 5643，點擊閱讀詳細）。近年來，三維COFs領域獲得了較快的發(fā)展，許多新的拓撲結構和成鍵方式被陸續(xù)報道。然而，受限于構筑單體和拓撲結構單一以及COF結構確定方面的巨大挑戰(zhàn)，三維COFs在氣體分離方面的應用仍處于起初階段。因而，開發(fā)具有規(guī)整的微孔結構和特異性吸附位點的三維COFs應用于氣體分離，具有重要的科研和應用價值。

南開大學化學學院張振杰課題組長期從事多孔框架材料吸附/分離方面的研究，在本工作中利用獨創(chuàng)的八醛基單體，通過[8+4]的單體連接方式設計合成了兩例三維COFs（NKCOF-36和NKCOF-37）。并通過連續(xù)旋轉電子衍射（cRED）、高分辨HRTEM電鏡、粉末衍射精修、氮氣吸附再結合結構模擬，最終確定了NKCOFs具有罕見的flu新拓撲。NKCOFs對丙炔表現(xiàn)出明顯的吸附選擇性。混合氣體的穿透實驗結果表明NKCOFs可以實現(xiàn)丙炔/丙烯的高效分離，進而獲得聚合物級純度的丙烯。這一工作不僅填補了COFs在丙炔/丙烯分離方面的研究空白，而且為設計合成新的三維COFs提供了借鑒。

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圖1. 通過[8+4]的單體連接方式構筑具有flu拓撲的三維COFs。

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圖2. (a, b) NKCOFs的PXRD譜圖以及結構圖示；(c) NKCOF-36的三維電子衍射數(shù)據(jù)；(d, e) NKCOFs的HRTEM圖像

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圖3. (a, b) NKCOFs的氮氣77 K等溫吸-脫附曲線和孔徑分布; (c, d) NKCOFs在298 K下丙炔、丙烯單組分吸附曲線；(e-f) NKCOFs對丙炔/丙烯(1/99, v/v)混合氣體的穿透曲線

該工作發(fā)表在Journal of the American Chemical Society上。論文的第一作者為博士畢業(yè)生靳法征（現(xiàn)為天津理工大學副研究員），通訊作者為張振杰研究員，文章中NKCOFs結構的確定由博士研究生林恩幫助完成，也特別感謝上?？萍即髮W馬延航教授對cRED數(shù)據(jù)分析的指導。

Rationally Fabricating Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks for Propyne/Propylene Separation
Fazheng Jin, En Lin, Ting Wang, Shubo Geng, Liqin Hao, Qianqian Zhu, Zhifang Wang, Yao Chen, Peng Cheng, and Zhenjie Zhang*
J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c10548

導師介紹
張振杰

https://www.x-mol.com/groups/zhang_zhenjie

文章來源于X-MOL資訊 

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貝士德 吸附表征 全系列測試方案

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1、填寫《在線送樣單》

2、測樣、送檢咨詢：楊老師13810512843（同微信）

3、采購儀器后，測試費可以抵消部分儀器款

南開大學張振杰課題組JACS：flu新拓撲三維COFs用于丙炔/丙烯高效分離

發(fā)布日期：2023-10-08 來源：貝士德儀器

作為一種新興的晶態(tài)多孔材料，共價有機框架（COFs）主要由非金屬輕元素通過共價鍵連接而成，具有低密度、高比表面積、高孔隙率和豐富的非極性孔道，在氣體分離方面具有重要的應用前景。然而到目前為止，還沒有關于COFs應用于丙炔/丙烯分離方面的報道。與通常具有較大孔道尺寸（>2 nm）、一維非貫穿孔道的二維COFs相比，三維COFs具有豐富的微孔環(huán)境、相互貫穿的孔道結構、良好的結構穩(wěn)定性，使其在氣體分離方面具有明顯的應用優(yōu)勢。例如，南開大學張振杰課題組通過[8+2]的單體連接方式合成一系列具有bcu拓撲的三維COFs，其表現(xiàn)出良好的乙烷/乙烯分離性能（J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 5643，點擊閱讀詳細）。近年來，三維COFs領域獲得了較快的發(fā)展，許多新的拓撲結構和成鍵方式被陸續(xù)報道。然而，受限于構筑單體和拓撲結構單一以及COF結構確定方面的巨大挑戰(zhàn)，三維COFs在氣體分離方面的應用仍處于起初階段。因而，開發(fā)具有規(guī)整的微孔結構和特異性吸附位點的三維COFs應用于氣體分離，具有重要的科研和應用價值。

南開大學化學學院張振杰課題組長期從事多孔框架材料吸附/分離方面的研究，在本工作中利用獨創(chuàng)的八醛基單體，通過[8+4]的單體連接方式設計合成了兩例三維COFs（NKCOF-36和NKCOF-37）。并通過連續(xù)旋轉電子衍射（cRED）、高分辨HRTEM電鏡、粉末衍射精修、氮氣吸附再結合結構模擬，最終確定了NKCOFs具有罕見的flu新拓撲。NKCOFs對丙炔表現(xiàn)出明顯的吸附選擇性?；旌蠚怏w的穿透實驗結果表明NKCOFs可以實現(xiàn)丙炔/丙烯的高效分離，進而獲得聚合物級純度的丙烯。這一工作不僅填補了COFs在丙炔/丙烯分離方面的研究空白，而且為設計合成新的三維COFs提供了借鑒。

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圖1. 通過[8+4]的單體連接方式構筑具有flu拓撲的三維COFs。

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圖2. (a, b) NKCOFs的PXRD譜圖以及結構圖示；(c) NKCOF-36的三維電子衍射數(shù)據(jù)；(d, e) NKCOFs的HRTEM圖像

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圖3. (a, b) NKCOFs的氮氣77 K等溫吸-脫附曲線和孔徑分布; (c, d) NKCOFs在298 K下丙炔、丙烯單組分吸附曲線；(e-f) NKCOFs對丙炔/丙烯(1/99, v/v)混合氣體的穿透曲線

該工作發(fā)表在Journal of the American Chemical Society上。論文的第一作者為博士畢業(yè)生靳法征（現(xiàn)為天津理工大學副研究員），通訊作者為張振杰研究員，文章中NKCOFs結構的確定由博士研究生林恩幫助完成，也特別感謝上?？萍即髮W馬延航教授對cRED數(shù)據(jù)分析的指導。

Rationally Fabricating Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks for Propyne/Propylene Separation
Fazheng Jin, En Lin, Ting Wang, Shubo Geng, Liqin Hao, Qianqian Zhu, Zhifang Wang, Yao Chen, Peng Cheng, and Zhenjie Zhang*
J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c10548

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張振杰

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文章來源于X-MOL資訊 

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2、測樣、送檢咨詢：楊老師13810512843（同微信）

3、采購儀器后，測試費可以抵消部分儀器款