團(tuán)隊(duì)在化工吸附分離領(lǐng)域取得重要進(jìn)展

本課題組在低碳烴吸附分離領(lǐng)域再次取得了新進(jìn)展,設(shè)計(jì)制備了具有致密負(fù)電性孔環(huán)境的新型硫酸根鹽柱撐超微孔吸附劑材料，并成功應(yīng)用于的C₂H₂/CO₂高效選擇性分離。研究成果以“Engineering Pore Environments of Sulfate-pillared Metal-Organic Framework for Efficient C₂H₂/CO₂ Separation with Record Selectivity”為題發(fā)表在國際著名期刊Advanced Materials (IF: 32.086)上，南昌大學(xué)王珺教授為唯一通訊作者,2021級碩士研究生劉星為文章第一作者，南昌大學(xué)為唯一通訊單位。本工作是南昌大學(xué)化工學(xué)科在分離工程領(lǐng)域近年來快速提升的標(biāo)志性成果之一。

高純度乙炔(>99%)是生產(chǎn)乙烯類和丙烯酸酯類聚合物等化工產(chǎn)品的重要原料。在工業(yè)上，乙炔(C₂H₂)通常是采用甲烷部分燃燒或碳?xì)浠衔餆崃呀舛a(chǎn)生的，其中二氧化碳(CO₂)不可避免地共存，嚴(yán)重影響了后續(xù)的利用效率。目前從C₂H₂/CO₂混合氣體中分離C₂H₂主要依賴于低溫蒸餾，由于它們極為相似的沸點(diǎn)(C₂H₂, 189.3 K; CO₂, 194.7 K)，因此往往需要消耗極大的能量。相比之下，采用多孔吸附劑的吸附技術(shù)是用于二者分離的一種有前途的替代方案。然而由于二者具有相似的動力學(xué)直徑和分子極化率，設(shè)計(jì)制備同時(shí)具有高C₂H₂吸附容量和C₂H₂/CO₂選擇性的MOF吸附劑一直是目前研究中的一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。

圖1. SOFOUR-1-Zn與SOFOUR-TEPE-Zn的結(jié)構(gòu)及孔尺寸和孔環(huán)境示意圖。

與SOFOUR-1-Zn相比，SOFOUR-TEPE-Zn在低壓區(qū)域表現(xiàn)出更高的C₂H₂吸附，其吸附總量也更高(圖2)。但對二氧化碳的吸附容量卻遠(yuǎn)低于SOFOUR-1-Zn。IAST計(jì)算表明SOFOUR-TEPE-Zn在298K時(shí)表現(xiàn)出創(chuàng)記錄的分離選擇性，為目前報(bào)道的最高值 (16833)。動態(tài)突破實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步證實(shí)了其應(yīng)用的可行性和在不同流量下的良好循環(huán)性能。同時(shí)，對C₂H₂適中的吸附熱有利于吸附劑的高效解吸再生。在解吸循環(huán)中，通過分級吹掃和溫和加熱，可回收純度99.5 %的C₂H₂ (60.1cm³ g^-1)或純度99.99 %的C₂H₂ (33.2 cm³ g^-1)。模擬變壓吸附過程表明，逆流吹掃過程可生產(chǎn)純度高達(dá)99.5+ %的C₂H₂ (75.5 cm³ g^-1)，氣體回收率為99.82 %。晶體建模模擬研究揭示了C₂H₂在晶體孔道中的四個(gè)有利吸附位置和致密堆積。

圖2. SOFOUR-TEPE-Zn的氣體吸附行為及選擇性、吸附熱對比。

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