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背景介紹

圖文要點(diǎn)

要點(diǎn)：根據(jù)HIAM-210在77 K下的氮?dú)馕降葴鼐€(xiàn)計(jì)算得出，該材料的BET比表面積和孔體積分別為565.96 m2/g和0.24 cm3/g?？紫斗植紴?/span>4.02 ?，與晶體結(jié)構(gòu)得到的結(jié)果相一致。隨后分別對(duì)乙炔、乙烷和乙烯在298 K進(jìn)行單組分的等溫吸附曲線(xiàn)測(cè)試，1 bar下的吸附容量分比為67.26，52.44和47.43 cm3/g。計(jì)算出298 K和1 bar下，HIAM-210對(duì)等摩爾C2H2/C2H4和C2H6/C2H4的IAST選擇性均為2.0，高于之前大多數(shù)用于C2H2/C2/C2H4/C2H6分離的MOFs。

要點(diǎn)：觀察GCMC模擬結(jié)果發(fā)現(xiàn)，三種氣體主要吸附位點(diǎn)位于Cage C上，均主要通過(guò)不參與配位的O原子之間形成相互作用力。乙炔分子通過(guò)與兩個(gè)不配位的O原子和一個(gè)參與配位的O原子形成多個(gè)較強(qiáng)的C-H···O氫鍵相互作用力。乙烷分子除了上述的相互作用力，但是鍵長(zhǎng)相對(duì)更長(zhǎng)，作用力相對(duì)更弱，還與TZ配體形成范德華相互作用。相比之下，乙烯與框架之間的鍵長(zhǎng)相對(duì)更長(zhǎng)，作用力最弱。因此可實(shí)現(xiàn)從混合氣體中實(shí)現(xiàn)純化乙烯。此外，觀察計(jì)算結(jié)果發(fā)現(xiàn)Cage B中也有一個(gè)次級(jí)吸附位點(diǎn)，但該吸附位點(diǎn)僅吸附乙炔。

要點(diǎn)：為了進(jìn)一步驗(yàn)證該材料的實(shí)際分離能力，隨后進(jìn)行了穿透測(cè)試。從穿透曲線(xiàn)中觀察到，HIAM-210能夠有效地從C2H2/C2H4?(50/50，v/v)和C2H6/C2H4?(50/50，v/v)二元混合物中分離出乙烯。隨后對(duì)三元混合物C2H2/C2H4/C2H6 (34/33/33和1/90/9，v/v)進(jìn)行了穿透試驗(yàn)，不論是那種組分比的混合氣體，該材料均表現(xiàn)出良好的分離效果，且能直接獲得聚合物級(jí)乙烯，產(chǎn)量達(dá)2.56 L/kg?？紤]到實(shí)際過(guò)程中濕度對(duì)材料分離性能的潛在干擾，本文在RH=50%的潮濕環(huán)境下對(duì)C2H2/C2H4/C2H6 (1/90/9，v/v)進(jìn)行了穿透實(shí)驗(yàn)，穿透結(jié)果與干燥條件下結(jié)果相一致，HIAM-210具有良好的水穩(wěn)定性。此外，經(jīng)過(guò)連續(xù)4個(gè)穿透循環(huán)測(cè)試后，該材料的分離能力沒(méi)有明顯下降表明該材料具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。

總結(jié)與展望

Link：https://doi.org/10.1039/d3sc01134h