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【Angew】超微孔MOF實(shí)現(xiàn)麻醉氣體中CO2和Xe的篩分分離

【Angew】超微孔MOF實(shí)現(xiàn)麻醉氣體中CO2和Xe的篩分分離

發(fā)布日期：2023-09-21 來源：貝士德儀器

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全文概述

氙氣是一種理想的麻醉氣體，但由于其成本高、產(chǎn)量低、尚未在實(shí)踐中得到廣泛應(yīng)用。西安交通大學(xué)馬和平教授課題組通過使用穩(wěn)定的氟化金屬有機(jī)框架NbOFFIVE-1-Ni來吸附人體呼出麻醉氣體中的二氧化碳，從而回收氙氣。與其他選擇性較低的回收材料不同，NbOFFIVE-1-Ni具有高達(dá)825的CO2/Xe選擇性，能夠?qū)崿F(xiàn)CO2/Xe的完全篩分分離。突破實(shí)驗(yàn)證明，NbOFFIVE-1-Ni在混合氣體中成功去除了二氧化碳，并實(shí)現(xiàn)了高達(dá)99.16%的Xe回收率，同時(shí)有效節(jié)約了能源。這表明NbOFFIVE-1-Ni在環(huán)境條件下具有重要的麻醉氣體再生潛力，使得閉路回收和循環(huán)利用Xe變得容易實(shí)現(xiàn)。
背景介紹

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在醫(yī)療行業(yè)中，Xe由于具有低缺氧風(fēng)險(xiǎn)，無代謝，對(duì)神經(jīng)細(xì)胞沒有記憶作用被認(rèn)為是比現(xiàn)在使用的N2O和氟醚更理想的麻醉氣體。然而，Xe的高成本阻礙了其在醫(yī)療行業(yè)和其他行業(yè)其中的應(yīng)用。目前，每年只有1/15的Xe用于醫(yī)療，與臨床需求相差甚遠(yuǎn)。因此，迫切需要一種便攜式閉路Xe回收循環(huán)裝置，以保證臨床麻醉的充足供應(yīng)。人們提出了膜分離和吸附分離等幾種替代技術(shù)作為便攜式Xe回收裝置。此外，如果Xe在吸附劑中被優(yōu)先吸附，則Xe的產(chǎn)生還需要進(jìn)一步的解吸過程才能得到Xe氣體。至少需要四個(gè)吸附-解吸循環(huán)才能達(dá)到Xe麻醉氣體所需的純度和回收率。如果優(yōu)先吸附CO2，則可在吸附循環(huán)中直接回收所需的富Xe產(chǎn)物，生成Xe麻醉氣體，可節(jié)省約40%的能耗，并降低設(shè)備復(fù)雜性。

結(jié)構(gòu)解析

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NbOFFIVE-1-Ni具有層狀結(jié)構(gòu)，由6個(gè)協(xié)調(diào)的鎳金屬中心通過吡嗪連接而成的正方形網(wǎng)格層(sql)。這些層由無機(jī)(NbOF5)2-?柱支撐，形成原始立方網(wǎng)絡(luò)(pcu)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的三維框架。NbOFFIVE1-Ni具有方形通道，其近端氟基團(tuán)周期性排列，從而允許優(yōu)先吸附二氧化碳。如圖1b-d所示，NbOFFIVE-1-Ni的通道尺寸為3.5 ?，允許二氧化碳分子(3.3 ?)進(jìn)入，但限制Xe分子(4.0 ?)進(jìn)入。
氣體吸附行為

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依據(jù)273K溫度下的CO2吸附，得出NbOFFIVE-1-Ni的BET比表面積為219m2/g。在298K下進(jìn)行的吸附實(shí)驗(yàn)顯示，NbOFFIVE-1-Ni對(duì)CO2的吸附量在1bar的條件下達(dá)到44.8cm3/g。相比之下，NbOFFIVE-1-Ni對(duì)Xe、O2和N2的吸附量分別只有4.0、2.5和1.9cm3/g。考慮到人類呼出的麻醉氣體中二氧化碳的摩爾分?jǐn)?shù)通常僅為5%，而NbOFFIVE-1-Ni在0.05bar下即可達(dá)到飽和吸附，展現(xiàn)了其捕獲麻醉氣體中CO2的巨大潛力。此外，NbOFFIVE-1-Ni在水中暴露一個(gè)月后的CO2吸附實(shí)驗(yàn)表明其具有良好的耐水性。利用理想吸附溶液理論（IAST），計(jì)算得出NbOFFIVE-1-Ni在298K和1bar下CO2/Xe的選擇性高達(dá)825，優(yōu)于已有報(bào)道的基準(zhǔn)材料。
理論計(jì)算

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DFT計(jì)算結(jié)果證明NbOFFIVE-1-Ni的電負(fù)性氟中心對(duì)CO2的優(yōu)先吸附起主導(dǎo)作用。CO2的電正碳被四個(gè)不同的(NbOF5)2-柱(F···C距離=3.086?)的電負(fù)性氟中心包圍，CO2的電負(fù)性氧原子被吡嗪氫包圍。GCMC模擬表明，CO2分子在NbOFFIVE-1-Ni的方形通道中占據(jù)高能量有利位置(圖3b)，而Xe分子由于尺寸限制而無法進(jìn)入通道(圖3c)。此外，不同壓力下NbOFFIVE-1-Ni中CO2和Xe的負(fù)載結(jié)果表明，當(dāng)壓力增加到10kPa時(shí)，CO2分子快速進(jìn)入通道，而即使壓力增加到100 kPa,?Xe分子也無法進(jìn)入通道。這一結(jié)果進(jìn)一步證明了NbOFFIVE-1-Ni可以實(shí)現(xiàn)CO2/Xe的完全分子篩分離(圖3d)。
穿透實(shí)驗(yàn)

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為了評(píng)估NbOFFIVE-1-Ni在實(shí)際臨床應(yīng)用中的有效性，我們?cè)谑覝叵逻M(jìn)行了呼出麻醉氣體混合物穿透實(shí)驗(yàn)，結(jié)果表明，NbOFFIVE-1-Ni能夠保留CO2，保留時(shí)間為44min/g，而Xe和O2則立即穿透出來。在濕潤(rùn)條件下，對(duì)CO2的滲透實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步證明了NbOFFIVE-1-Ni在閉路麻醉系統(tǒng)中去除CO2的潛力。結(jié)果顯示，濕潤(rùn)條件下，NbOFFIVE-1-Ni柱中CO2的突破時(shí)間為38min/g，這意味著麻醉氣體中水的共存并不影響其對(duì)CO2的捕獲能力。與許多其他MOF材料不同，NbOFFIVE-1-Ni表現(xiàn)出同時(shí)吸附H2O和CO2的能力。濕潤(rùn)條件下CO2/Xe/O2(0.05/0.65/0.30,v/v/v)中CO2/Xe的突破選擇性為63，證明水的存在并未改變NbOFFIVE-1-Ni分離麻醉氣體中CO2的能力。
總結(jié)
本文提出了一種水解穩(wěn)定的MOF材料NbOFFIVE-1-Ni，可用于閉路麻醉氣體系統(tǒng)中捕獲微量的二氧化碳。NbOFFIVE-1-Ni的孔徑大小介于CO2動(dòng)力學(xué)直徑(3.3?)和Xe動(dòng)力學(xué)直徑(4.0?)之間，因此可用作定制的分子篩選吸附劑，以實(shí)現(xiàn)麻醉氣體中CO2/Xe的分離。NbOFFIVE-1-Ni對(duì)CO2/Xe/O2的吸附選擇性選擇性達(dá)到創(chuàng)紀(jì)錄的825，表明其對(duì)去除麻醉氣體中的CO2具有巨大潛力。動(dòng)態(tài)穿透實(shí)驗(yàn)證明，NbOFFIVE-1-Ni可以在干燥和潮濕條件下有效捕獲混合氣體中的CO2，并具有較長(zhǎng)的滯留時(shí)間。此外，NbOFFIVE-1-Ni可以通過簡(jiǎn)單的模板干燥工藝合成成公斤級(jí)的規(guī)模，制備成MOF顆粒。NbOFFIVE-1-Ni在封閉系統(tǒng)中去除CO2和回收Xe麻醉氣體方面具有重要的應(yīng)用潛力，并在大規(guī)模工業(yè)應(yīng)用中具有廣闊的前景。
文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202310235

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貝士德?吸附表征?全系列測(cè)試方案

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1、填寫《在線送樣單》

2、測(cè)樣、送檢咨詢：楊老師13810512843（同微信）

3、采購(gòu)儀器后，測(cè)試費(fèi)可以抵消部分儀器款

【Angew】超微孔MOF實(shí)現(xiàn)麻醉氣體中CO2和Xe的篩分分離

發(fā)布日期：2023-09-21 來源：貝士德儀器

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全文概述

氙氣是一種理想的麻醉氣體，但由于其成本高、產(chǎn)量低、尚未在實(shí)踐中得到廣泛應(yīng)用。西安交通大學(xué)馬和平教授課題組通過使用穩(wěn)定的氟化金屬有機(jī)框架NbOFFIVE-1-Ni來吸附人體呼出麻醉氣體中的二氧化碳，從而回收氙氣。與其他選擇性較低的回收材料不同，NbOFFIVE-1-Ni具有高達(dá)825的CO2/Xe選擇性，能夠?qū)崿F(xiàn)CO2/Xe的完全篩分分離。突破實(shí)驗(yàn)證明，NbOFFIVE-1-Ni在混合氣體中成功去除了二氧化碳，并實(shí)現(xiàn)了高達(dá)99.16%的Xe回收率，同時(shí)有效節(jié)約了能源。這表明NbOFFIVE-1-Ni在環(huán)境條件下具有重要的麻醉氣體再生潛力，使得閉路回收和循環(huán)利用Xe變得容易實(shí)現(xiàn)。
背景介紹

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在醫(yī)療行業(yè)中，Xe由于具有低缺氧風(fēng)險(xiǎn)，無代謝，對(duì)神經(jīng)細(xì)胞沒有記憶作用被認(rèn)為是比現(xiàn)在使用的N2O和氟醚更理想的麻醉氣體。然而，Xe的高成本阻礙了其在醫(yī)療行業(yè)和其他行業(yè)其中的應(yīng)用。目前，每年只有1/15的Xe用于醫(yī)療，與臨床需求相差甚遠(yuǎn)。因此，迫切需要一種便攜式閉路Xe回收循環(huán)裝置，以保證臨床麻醉的充足供應(yīng)。人們提出了膜分離和吸附分離等幾種替代技術(shù)作為便攜式Xe回收裝置。此外，如果Xe在吸附劑中被優(yōu)先吸附，則Xe的產(chǎn)生還需要進(jìn)一步的解吸過程才能得到Xe氣體。至少需要四個(gè)吸附-解吸循環(huán)才能達(dá)到Xe麻醉氣體所需的純度和回收率。如果優(yōu)先吸附CO2，則可在吸附循環(huán)中直接回收所需的富Xe產(chǎn)物，生成Xe麻醉氣體，可節(jié)省約40%的能耗，并降低設(shè)備復(fù)雜性。

結(jié)構(gòu)解析

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NbOFFIVE-1-Ni具有層狀結(jié)構(gòu)，由6個(gè)協(xié)調(diào)的鎳金屬中心通過吡嗪連接而成的正方形網(wǎng)格層(sql)。這些層由無機(jī)(NbOF5)2-?柱支撐，形成原始立方網(wǎng)絡(luò)(pcu)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的三維框架。NbOFFIVE1-Ni具有方形通道，其近端氟基團(tuán)周期性排列，從而允許優(yōu)先吸附二氧化碳。如圖1b-d所示，NbOFFIVE-1-Ni的通道尺寸為3.5 ?，允許二氧化碳分子(3.3 ?)進(jìn)入，但限制Xe分子(4.0 ?)進(jìn)入。
氣體吸附行為

圖片

依據(jù)273K溫度下的CO2吸附，得出NbOFFIVE-1-Ni的BET比表面積為219m2/g。在298K下進(jìn)行的吸附實(shí)驗(yàn)顯示，NbOFFIVE-1-Ni對(duì)CO2的吸附量在1bar的條件下達(dá)到44.8cm3/g。相比之下，NbOFFIVE-1-Ni對(duì)Xe、O2和N2的吸附量分別只有4.0、2.5和1.9cm3/g?？紤]到人類呼出的麻醉氣體中二氧化碳的摩爾分?jǐn)?shù)通常僅為5%，而NbOFFIVE-1-Ni在0.05bar下即可達(dá)到飽和吸附，展現(xiàn)了其捕獲麻醉氣體中CO2的巨大潛力。此外，NbOFFIVE-1-Ni在水中暴露一個(gè)月后的CO2吸附實(shí)驗(yàn)表明其具有良好的耐水性。利用理想吸附溶液理論（IAST），計(jì)算得出NbOFFIVE-1-Ni在298K和1bar下CO2/Xe的選擇性高達(dá)825，優(yōu)于已有報(bào)道的基準(zhǔn)材料。
理論計(jì)算

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DFT計(jì)算結(jié)果證明NbOFFIVE-1-Ni的電負(fù)性氟中心對(duì)CO2的優(yōu)先吸附起主導(dǎo)作用。CO2的電正碳被四個(gè)不同的(NbOF5)2-柱(F···C距離=3.086?)的電負(fù)性氟中心包圍，CO2的電負(fù)性氧原子被吡嗪氫包圍。GCMC模擬表明，CO2分子在NbOFFIVE-1-Ni的方形通道中占據(jù)高能量有利位置(圖3b)，而Xe分子由于尺寸限制而無法進(jìn)入通道(圖3c)。此外，不同壓力下NbOFFIVE-1-Ni中CO2和Xe的負(fù)載結(jié)果表明，當(dāng)壓力增加到10kPa時(shí)，CO2分子快速進(jìn)入通道，而即使壓力增加到100 kPa,?Xe分子也無法進(jìn)入通道。這一結(jié)果進(jìn)一步證明了NbOFFIVE-1-Ni可以實(shí)現(xiàn)CO2/Xe的完全分子篩分離(圖3d)。
穿透實(shí)驗(yàn)

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為了評(píng)估NbOFFIVE-1-Ni在實(shí)際臨床應(yīng)用中的有效性，我們?cè)谑覝叵逻M(jìn)行了呼出麻醉氣體混合物穿透實(shí)驗(yàn)，結(jié)果表明，NbOFFIVE-1-Ni能夠保留CO2，保留時(shí)間為44min/g，而Xe和O2則立即穿透出來。在濕潤(rùn)條件下，對(duì)CO2的滲透實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步證明了NbOFFIVE-1-Ni在閉路麻醉系統(tǒng)中去除CO2的潛力。結(jié)果顯示，濕潤(rùn)條件下，NbOFFIVE-1-Ni柱中CO2的突破時(shí)間為38min/g，這意味著麻醉氣體中水的共存并不影響其對(duì)CO2的捕獲能力。與許多其他MOF材料不同，NbOFFIVE-1-Ni表現(xiàn)出同時(shí)吸附H2O和CO2的能力。濕潤(rùn)條件下CO2/Xe/O2(0.05/0.65/0.30,v/v/v)中CO2/Xe的突破選擇性為63，證明水的存在并未改變NbOFFIVE-1-Ni分離麻醉氣體中CO2的能力。
總結(jié)
本文提出了一種水解穩(wěn)定的MOF材料NbOFFIVE-1-Ni，可用于閉路麻醉氣體系統(tǒng)中捕獲微量的二氧化碳。NbOFFIVE-1-Ni的孔徑大小介于CO2動(dòng)力學(xué)直徑(3.3?)和Xe動(dòng)力學(xué)直徑(4.0?)之間，因此可用作定制的分子篩選吸附劑，以實(shí)現(xiàn)麻醉氣體中CO2/Xe的分離。NbOFFIVE-1-Ni對(duì)CO2/Xe/O2的吸附選擇性選擇性達(dá)到創(chuàng)紀(jì)錄的825，表明其對(duì)去除麻醉氣體中的CO2具有巨大潛力。動(dòng)態(tài)穿透實(shí)驗(yàn)證明，NbOFFIVE-1-Ni可以在干燥和潮濕條件下有效捕獲混合氣體中的CO2，并具有較長(zhǎng)的滯留時(shí)間。此外，NbOFFIVE-1-Ni可以通過簡(jiǎn)單的模板干燥工藝合成成公斤級(jí)的規(guī)模，制備成MOF顆粒。NbOFFIVE-1-Ni在封閉系統(tǒng)中去除CO2和回收Xe麻醉氣體方面具有重要的應(yīng)用潛力，并在大規(guī)模工業(yè)應(yīng)用中具有廣闊的前景。
文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202310235

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貝士德?吸附表征?全系列測(cè)試方案

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1、填寫《在線送樣單》

2、測(cè)樣、送檢咨詢：楊老師13810512843（同微信）

3、采購(gòu)儀器后，測(cè)試費(fèi)可以抵消部分儀器款